里德堡态是一种广泛存在于原子、分子和固体等多种物理体系的物质状态。这些态的性质类似于氢原子模型中的高激发态，具有空间上的延展性和较大的电偶极矩，即使在非常微弱的外场下也能产生较强的响应。近年来，冷原子领域的实验技术进步使人们成功囚禁和调控了里德堡原子，基于里德堡原子体系的量子模拟与量子多体物理研究因此蓬勃发展，并受到了广泛关注。类似的，里德堡激子是一种处于激发态的电子-空穴对，于上个世纪50年代在半导体材料Cu2O中被首次发现。它们与里德堡原子具有相似的性质，并且与现代半导体技术更加兼容。但在三维固体体系中，对于里德堡激子的操控仍面临诸多挑战。近年的研究发现，以过渡金属硫化物为代表的二维半导体材料中的里德堡激子具有较强的库伦相互作用，易于通过构筑界面耦合进行多场调控。这为探索里德堡激子在量子技术等领域的应用上提供了新的途径。
在过去几年中，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心纳米物理与器件重点实验室N08课题组的许杨特聘研究员与合作者发展了一套光学“里德堡激子探测”的方法，即利用二维半导体WSe2的里德堡激子态对介电屏蔽效应敏感的特性，实现对临近二维体系中新奇电子态的有效探测。使用这种方法，他们观测到了WSe2/WS2中在莫尔超晶格分数化填充时广泛存在的电荷有序态，又称广义魏格纳晶体态[Nature 587, 214 (2020)]；观察到了石墨烯/六方氮化硼莫尔超晶格形成周期性介电环境对WSe2带隙与激子响应的调控[Nature Materials 20, 645 (2021)]；研究了双层转角WSe2中两能带哈伯德模型的模拟和调控[Nature Nanotechnology 17, 934 (2022)]等。然而在这些体系中，里德堡激子态与周围介电层的层间相互作用较弱，如何对里德堡激子进行调控形成强耦合态以及实现空间束缚成为下一步研究的重点。
图1. 里德堡激子与莫尔超晶格之间的相互作用示意图
近两年来，N08组博士生胡倩颖在许杨特聘研究员的指导下，制备了单层WSe2与转角石墨烯形成的二维范德华异质结器件样品，并通过低温微区反射光谱/光致发光光谱的方法对体系中的激子态进行了测量和栅压掺杂调控的研究。实验发现，在大角度转角石墨烯和魔角石墨烯（~1.1°）的样品中，WSe2的光谱信号由“里德堡激子探测”机制主导，主要反映体系中介电函数的变化，例如在魔角石墨烯的样品中探测到了一系列对称性破缺的关联电子物态（图2）。
图2. 器件结构以及与10°或1.14°转角石墨烯相邻的WSe₂的光学响应
而在小角度的转角石墨烯样品（~0.6°,莫尔周期24纳米）中，2s的里德堡激子态随栅压调控表现出多重劈裂和显著的红移，被称之为里德堡莫尔激子态（图3）。通过与武汉大学研究团队新发展的实空间大尺度计算物理方法相结合，他们发现莫尔超晶格中随栅压调节的空间电荷分布可能对这一实验现象的产生起到了关键作用。在该体系中，转角石墨烯中产生的周期性莫尔势场类似于冷原子体系中的光晶格，为里德堡激子提供了一个高度可调的束缚势场，并带来了电子-空穴严重不对称的层间库伦相互作用。
图3. 与0.6°转角石墨烯相邻的WSe₂中的里德堡莫尔激子及其栅压演化规律
此外，他们还系统地研究了体系中随转角（或莫尔周期λ）演化的层间耦合强度（图4）。这种耦合强度直接反映在里德堡莫尔激子在能量红移的大小上，并可以用莫尔周期λ与激子半径rB之比来近似衡量（如图1）。当λ/rB较小时，莫尔势场的作用较弱，激子的巡游特性保持不变，光学信号主要由激子探测机制主导。随着λ/rB增大，体系进入到强耦合极限，里德堡莫尔激子在光谱上表现为多个能量分裂峰、非单调的红移以及收窄的线宽。这些特征随着莫尔周期的增大（转角的减小）而变得更加显著，与空间束缚的里德堡激子物理图像相一致。
图4. 里德堡莫尔激子态随转角的演化规律
该工作首次报道了对里德堡莫尔激子的实验观测，相关研究结果以“Observation of Rydberg moiré excitons”为题发表在Science。胡倩颖和詹真为共同第一作者，许杨和袁声军为共同通讯作者。合作者还包括中科院物理所的张清明研究员和刘伍明研究员，南开大学的曹学伟教授以及武汉大学的吴冯成教授。该课题得到了科技部（2021YFA1401300等）、国家自然科学基金委（12174439, 11974263, 12174291等）、中国科学院（XDB33010100）和怀柔综合极端实验装置、武汉大学超算中心等机构的资助。
编辑：老头
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